Las esperanzas de alcanzar otra década de relativa tranquilidad pasaron a ser cada vez más remotas con la escalada de las incursiones de terroristas árabes a través de las fronteras de Egipto y de Jordania, los persistentes bombardeos de la artillería siria contra asentamientos agrícolas en el norte de la Galilea, y el masivo equipamiento militar de los países árabes vecinos. Cuando Egipto nuevamente trasladó grandes cantidades de tropas al desierto del Sinaí (mayo de 1967), ordenó a las fuerzas de paz de la ONU (desplegadas desde 1957) retirarse de la zona, reimpuso el bloqueo a los Estrechos de Tirán y estableció una alianza militar con Jordania, Israel se encontró ante ejércitos árabes hostiles en todos los frentes. Dado que Egipto había violado los arreglos acordados después de la Campaña del Sinaí (1956), Israel apeló a su derecho inherente de defensa propia lanzando (5 de junio de 1967) un ataque preventivo contra Egipto en el sur, seguido por un contraataque a Jordania en el este y la expulsión de las fuerzas sirias atrincheradas en las Alturas del Golán en el norte.
Al término de seis días de combate, las líneas de cese de fuego anteriores fueron reemplazadas por otras nuevas, quedando bajo control israelí Judea, Samaria, Gaza, la península del Sinaí y las Alturas del Golán. Consecuentemente, los poblados del norte del país fueron liberados tras 19 años de constante bombardeo sirio; se aseguró el paso de embarcaciones israelíes por el Canal de Suez y los Estrechos de Tirán, y Jerusalem, que había quedado dividida entre Israel y Jordania desde 1949, fue reunificada bajo autoridad israelí.
Después de la guerra, el desafío diplomático de Israel fue cómo traducir sus ganancias militares en una paz permanente, basada en la resolución 242 del Consejo de Seguridad que llamaba, entre otras cosas, al «reconocimiento de la soberanía, integridad territorial e independencia política de cada uno de los estados del área y a su derecho a vivir en paz dentro de fronteras seguras y reconocidas, libre de amenazas o actos de fuerza». La posición árabe, sin embargo, tal como se formulara en la conferencia cumbre de Jartum (agosto de 1967) llamó a «no paz con Israel, no negociaciones con Israel y no reconocimiento de Israel.» En septiembre de 1968, Egipto inició una «guerra de desgaste», con acciones estáticas esporádicas a lo largo de las márgenes del Canal de Suez, que gradualmente aumentó hasta llegar a ser una guerra total limitada, que causó graves pérdidas a ambas partes. Las hostilidades concluyeron en el verano de 1970, cuando Egipto e Israel aceptaron el restablecimiento del cese de fuego a lo largo del Canal de Suez.